Molecular dynamics study of phosphorus migration in 5 grain boundary of -iron

海老原 健一; 鈴土 知明

Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.65 - 69, 2020/10

リンは鉄鋼材料において粒界脆化を引き起こす元素として知られている。さらに、照射による空孔や格子間原子の増加によってリン原子の粒界偏析が促進される。このことから、照射量や温度に対する粒界リン偏析量を評価するため、原子レベルの素過程に基づく拡散レート理論モデルを開発している。しかし、このモデルでは、粒界でのリンのトラップ及びデトラップモデルが適切に取り込まれていないため、実験結果と直接比較できる量を計算できない。粒界からのデトラップを考察するため、これまで、これまで鉄中の3対称傾角粒界内におけるリンの移動を分子動力学シミュレーションにより考察してきたが、本研究では、5でのリン移動をシミュレーションし、3との結果と比較した。その結果、800Kにおいて、3ではリン原子は比較的容易に鉄原子の間を移動するが、5では空孔がないと移動できないことが分かった。また、リン原子を置かない粒界領域中の鉄原子についても同様の傾向が見られた。これは、デトラップ過程をモデル化するための1つの知見を与えると考えられる。

Atomistic simulation of phosphorus segregation to 3(111) symmetrical tilt grain boundary in -iron

海老原 健一; 鈴土 知明

Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering, 26(6), p.065005_1 - 065005_10, 2018/09

AA2018-0168.pdf:2.74MB

https://doi.org/10.1088/1361-651X/aace6a

照射誘起粒界リン偏析の見積もりは原子炉圧力容器鋼の脆化を評価する上で重要な要素であるが、粒界へのリン移動の物理的過程は依然として不明である。このことから、分子動力学を用いて3(111)対称傾角粒界へのリン移動を分子動力学シミュレーションによって評価した。結果として、粒界近傍1nmの範囲で、自己格子間原子が粒界に押し出されることで、鉄-リン混合ダンベルのリン原子と八面体格子間リン原子が置換型原子になることを見出した。空孔-リン複合体も解離し、空孔はリン原子を引きずることなく粒界に吸収された。この結果は、従来考えられている偏析プロセスとは異なることから、それについて新しい視点が必要であると示唆している。

Simulation for temperature dependence of irradiation-induced grain-boundary phosphorus segregation using first-principles-based rate theory model

海老原 健一; 鈴土 知明; 山口 正剛; 西山 裕孝

no journal, , 

リンによる粒界脆化は照射下での鉄鋼材料において大きな問題であることから、原子力構造材料の健全性を保つため、リン粒界偏析の評価予測が必要である。近年、第一原理計算で得られた障壁エネルギーを組み入れたキネティックモンテカルロから導出した、空孔がリンを引きずる空孔ドラッグ効果を含む部分拡散係数を組み入れた拡散レートモデルが、原子炉圧力容器鋼における照射誘起リン粒界偏析の評価に適用されている。空孔量は温度に影響されることから、本研究では、照射誘起リン粒界偏析の温度依存性をモデルによって評価した。結果として、既存のマクリーン拡散モデルが予測する高温領域におけるリン粒界偏析量の増加を、従来モデルは再現できなかったが、粒界におけるリンの捕獲及び放出過程を組み入れたモデルでは、高温領域におけるリン粒界偏析の増加を計算できることが分かった。このことから、温度依存性の評価には、従来組み入れられていなかった粒界でのリンの捕獲・放出過程が要因となっていることが明らかとなった。

分子動力学シミュレーションによる粒界リン偏析過程の考察

海老原 健一; 鈴土 知明; 山口 正剛

no journal, , 

原子炉圧力容器鋼において延性脆性遷移の原因となる粒界脆化を引き起こすリンの粒界偏析過程を原子レベルにおいて考察するため、鉄中でのリンの移動を担う混合格子間原子対、侵入型リン原子、空孔-リン複合体の粒界への移動を分子動力学によってシミュレーションした。その結果、いずれも粒界に達することができず、その手前でリンが置換型原子となることが分かった。この結果は、粒界リン偏析に関するこれまでの理解と異なるものであり、その修正の必要性を示唆している。

Simulation of irradiation-induced grain boundary phosphorus segregation by first-principles-based rate theory model including trapping and detrapping processes

海老原 健一; 鈴土 知明; 山口 正剛

no journal, , 

原子炉圧力容器材の健全性確保のため、照射下での粒界におけるリンの偏析の定量的評価が必要である。八面体格子間サイトを移動するリン原子を考慮し、また第一原理計算に基づくkMCシミュレーションで評価された拡散係数を使用し、照射誘起粒界リン偏析を評価するコードが開発されている。しかし、粒界におけるリン原子のトラップ・デトラップ過程が考慮されていないため、粒界リン被覆率を評価できない。本研究では、トラップ・デトラップ過程をMDシミュレーションの結果に基づいてモデルに組み込み、粒界リン被覆率の温度依存性を調べた。結果として、照射誘起粒界リン偏析が再現され、これまでのモデルでは計算できなかった高温領域における熱偏析を示す結果も得られた。

Rate theory model of phosphorus grain boundary segregation considering atomistic processes

海老原 健一; 鈴土 知明; 山口 正剛

no journal, , 

リンは原子炉圧力容器鋼において粒界脆化を引き起こし延性脆性転移温度の上昇に影響することが考えられる。このことから、照射誘起粒界リン偏析を解析するレート理論モデルを原子レベルの素過程を基に開発している。これまで、分子動力学シミュレーションによる考察に基づき、リンの粒界へのトラップ過程は組み込まれたが、デトラップ過程については従来のモデルを用いていた。そこで、本研究では、分子動力学よってリンの粒界内での移動をシミュレーションし、その挙動を考察した。さらに、その考察に基づき、デトラップ過程をレート理論モデルに組み入れ、照射誘起粒界リン偏析の温度依存性を計算した。その結果、リン原子は、粒界内を鉄原子の隙間を移動することが分かった。レート理論モデルの計算では600C以上になると粒界リン偏析量が大きく増加すること、そして、この増加はリンの粒界偏析エネルギーに依存することが示された。

分子動力学シミュレーションによるBCC鉄3(111)粒界および5(0-13)粒界中のリンの移動に関する考察

海老原 健一; 鈴土 知明

no journal, , 

鉄鋼材料においてリン(P)原子は粒界に偏析し脆化を引き起こす。また照射環境下では粒界偏析が促進される。そのため、照射鉄鋼材料の高経年化において粒界P偏析量の評価は重要となる。粒界P偏析量を評価するため、これまで原子素過程に基づいて拡散レートモデルを開発してきた。モデルにおいて、Pの拡散に関する係数は原子レベルの計算に基づき比較的精度よく評価され組み込まれており、粒界におけるトラップ機構については原子レベルの考察を行っている。しかし、デトラップ機構については不明な点が多い。そのことから、今回、デトラップ機構の考察のため、BCC鉄の3(111)と5(0-13)の対称傾角粒界中におけるリンの移動を分子動力学でシミュレーションし、その違いを考察した。その結果、前者の粒界に比べ、後者ではリンが移動しにくいことが分かった。